Sep. Purif. Technol.杂志：南京师范大学赵传文课题组在沼气重整领域的研究成果

第一作者：范伟豪

通讯作者：赵传文

DOI：10.1016/j.seppur.2026.137681

 

本文亮点

本研究通过水热法设计并制备了具有高度分散活性位点和稳固介孔结构的CoLaAl类氢氧化物衍生催化剂，成功解决了沼气重整过程中严峻的积碳与催化剂失活挑战。其核心思路在于利用“水辅助氧循环”机制，通过精确引入25%的水蒸气来显著增强表面氧迁移与碳气化能力，在保证甲烷与二氧化碳高效转化的同时，实现了连续20小时无衰减的稳定运行。这一策略不仅通过强化金属-载体相互作用提升了结构稳定性，还将产物合成气的H₂/CO比例优化至1.5，为开发高性能沼气转化催化剂提供了关键的实验依据与理论支撑。

 

 

前言

2026年3月，Separation and Purification Technology杂志在线发表了南京师范大学赵传文教授团队在沼气重整领域的最新研究成果。该工作报道了通过水热法制备CoLaAl衍生催化剂，利用水蒸气激活氧循环，实现了高效、抗积碳且产物比例可调的沼气重整。论文第一作者为：范伟豪，论文共同通讯作者为：赵传文。

 

背景介绍

将沼气转化为合成气是减少温室气体排放的有效方法，但高温反应极易引发严重的催化剂积碳失活。在反应体系中引入适量水蒸气进行双重整，既能利用原位气化反应消除结焦，又可以灵活调控产物的氢碳比例。本研究通过水热法制备了具有开放介孔结构的CoLaAl衍生催化剂。测试发现，当通入25%的水蒸气时，该催化剂表面成功激活了“水辅助氧循环”机制，利用不断再生的表面羟基高效清理了积碳前驱体。这一机制不仅确保催化剂在连续20小时的运行中保持稳定不衰减，还将合成气的氢碳比优化至理想的1.5。这项工作为开发长效抗积碳且能按需调控产物比例的双重整催化剂提供了可靠的实验支撑。

 

文章所用设备

文章使用光热设备为：泊菲莱PLR-RP系列光热催化反应评价装置，该装置配备了独有的创新环照式反应器，将催化剂装填在光源四周，有效地将催化剂受光面积由平面照射的0.3 cm²大幅提升至约20 cm²，催化剂与光能够充分接触。同时，在保证光有效穿透前提下，催化剂负载量从0.9 mL提升至9 mL，在有效提升光利用效率的同时，也能提高底物的吸附量及转化率，为工业化光热反应系统的实现提供新的思路。

 

图表解析

图1. CoLaAl-HT在不同蒸汽浓度下的催化性能 (a) CH₄ conversion, (b) CO₂ conversion, (c) H₂/CO .

图1是催化性能测试，无水时CH₄转化率仅55%；水蒸气增至25%后，CH₄转化率接近90%，H₂/CO达1.5，且CO₂转化率稳定，因为适量水蒸气可原位气化积碳，保护活性位点。但当水蒸气达30%，CO₂转化率降至约70%，因过量蒸汽加剧竞争吸附并促进水煤气变换反应，反而抑制CO₂转化。25%水蒸气是实现活性与抗积碳的最佳平衡点。

图2. CoLaAl-HT的XPS图 (a) Co 2p, (b) La 3d, (c) Al 2p, and (d) O 1s.

XPS分析表明，水热法CoLaAl催化剂在不同气氛下表面化学状态发生显著变化。无水重整时，Co⁰被CO₂氧化为Co³⁺，La₂O₃转化为碳酸盐；而引入25%水蒸气后，Co³⁺比例进一步升高，La物种向La(OH)₃转变，Al³⁺始终保持结构稳定。O 1s谱进一步揭示：水蒸气大幅增强了表面羟基氧（OOH）和吸附氧（OS）的比例，形成“水助氧循环”——羟基与吸附氧协同作用，持续气化积碳。相比之下，无水条件下表面活性氧有限，易导致碳沉积。XPS结果清晰证明：水蒸气通过调控Co/La的氧化状态和表面氧物种的再生，显著提升催化剂的抗积碳能力和长期稳定性。

图3. 长期循环后CoLaAl-HT的SEM图像（a）25% H₂O（b）0% H₂O.

图3展示了水热法制备的CoLaAl催化剂反应20小时后的形貌。在无水蒸气条件下，催化剂表面覆盖大量丝状碳，源于甲烷裂解和Boudouard反应，碳丝缠绕、堵塞孔道并引发颗粒团聚，导致活性位点被覆盖、催化剂快速失活。而引入25%水蒸气后，催化剂表面保持完整、致密的颗粒结构，未见丝状或块状积碳。这说明水蒸气能够持续气化反应中生成的碳物种，有效抑制积碳堆积，从而保障活性位点暴露和长期运行稳定性。

图4. 长时间循环后的CoLaAl水滑石催化剂（a）热重分析和（b）拉曼光谱法.

热重分析（TG）显示，含水蒸气反应后催化剂积碳量仅6.5%，远低于无水条件下的20%；过程中，低温区脱除吸附水，中温区出现因Co氧化导致的增重，高温区碳氧化失重。拉曼光谱进一步证实：无水条件下，D、G、2D碳峰显著（ID/IG=0.82），表明形成高石墨化碳层；而引入25%水蒸气后，碳峰几乎消失，并出现Co–O/La–O–Co结构峰。这说明水蒸气不仅有效抑制石墨碳沉积，还促进表面氧化重构与碳的气化去除，从而维持活性位点稳定。

 

全文小结

将沼气转化为合成气可以有效减少温室气体排放。这种高温转化过程极易导致催化剂表面积碳，进而迅速失活。我们在反应体系中引入水蒸气进行双重整，既能原位消除结焦，又能灵活调控合成气里的氢碳比例。为了防止水分过量拉低转化效率，我们利用水热法制备了具有开放介孔结构的CoLaAl衍生催化剂。实验观察到，当精准通入25%的水蒸气时，催化剂表面成功激活了“水辅助氧循环”机制。不断再生的表面羟基会持续氧化并清除刚生成的积碳前驱体。得益于这种机制，催化剂在连续运行20小时后依然保持极高的转化率，没有任何衰减迹象。同时，双重整反应将合成气的氢碳比例稳定优化至1.5，完美匹配了下游工业的直接使用需求。这项研究为开发兼具长效抗积碳与产物调控能力的双重整催化剂提供了切实可行的设计方案。

 

作者介绍

赵传文，南京师范大学能源与机械工程学院副院长、教授，博士生导师，江苏省“六大人才高峰”高层次人才、江苏高校“青蓝工程”中青年学术带头人。长期聚焦国家“双碳”战略，从事固体吸附剂的二氧化碳捕集与转化利用技术等前沿领域的研究。作为项目负责人，主持多项国家自然科学基金及省部级重大科研课题；在Applied Catalysis B: Environment and Energy等国际知名核心期刊发表高水平学术论文70余篇，在温室气体减排与碳资源化利用技术方面积累了深厚的学术造诣与丰硕的科研成果。

 

文献信息

W. Fan, N. Cai, Y. Yao, X. Wei, C. Zhao, Steam-assisted reforming of biogas over CoLaAl hydrotalcite-derived catalysts, Sep. Purif. Technol. 394 (Part 3) (2026) 137681. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2026.137681

 

北京泊菲莱科技有限公司（Beijing Perfectlight）成立于2006年，是国家级高新技术企业、中关村高新技术企业及北京市第一批“专精特新”企业，企业通过 ISO 9001/14001/45001 管理体系认证，售后服务达 GB/T 27922-2011 五星级标准。公司专注于智能化、高精度、高性能设备及整体解决方案的研发、生产、销售与服务，产品涵盖光源、光/光电/光热/热催化装置、表征测试系统、产研装置与光合成设备等十余系列，支撑从基础研究、小试中试到工业化放大。泊菲莱面向高校、研究所及企业，重点服务新能源、药物合成、精细化工与新材料等领域；产品已进入 3000+ 实验室、远销近 50 个国家，累计支撑发表 SCI 论文 9000+ 篇。公司牵头或参与国家与行业标准制定，承担国家重点研发计划，拥有多项核心知识产权与“北京市新技术新产品”认证，并已助力多家企业用户建成吨级与百吨级光化学生产线。