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2025-05-08

光热逆水煤气变换(RWGS)反应的重大成功

华南理工大学叶代启教授团队在《ACS Catalysis》上发表了一篇有关光热催化CO₂逆水煤气转化(RWGS)反应的重大成果的文章。该研究设计了一种基于聚光太阳能系统的光热催化装置,用于高效驱动CO₂逆水煤气变换(RWGS)反应,将CO₂转化为CO燃料。研究团队开发了一种新型Ni−C−In(Ni/C−In₂O₃)催化剂,通过碳掺杂和镍团簇修饰,实现了在模拟太阳光(1521.9 mW/cm²)和自然阳光下的高活性与稳定性。实验结果表明,该催化剂在无外部加热条件下(仅依靠光致热),CO选择性达100%,CO产率为20.96 mmol g⁻¹ h⁻¹,太阳能-化学转化效率达26%。结合准原位XPS和DFT理论计算,揭示了碳与镍团簇间的不对称相互作用可优化催化剂电子结构,降低关键反应步骤的能垒,为光热催化剂设计提供了新思路。

核心亮点 

No.1 协同催化机制 

Ni−C−In催化剂中碳掺杂形成的间隙碳与镍团簇产生不对称相互作用,通过DFT计算证实该结构可增强光吸收能力,优化H₂解离和CO₂活化过程,降低RWGS反应中HCOO* 生成与脱氢步骤的能垒,接近热力学平衡限制。

No.2 抗硫稳定性与实际应用潜力 

催化剂在含SO₂气氛中仍保持高活性(CO产率下降仅15%),且在连续两天的自然阳光测试中表现稳定,为规模化太阳能燃料生产提供了可行性验证。

No.3 高效聚光催化系统 

设计了基于菲涅尔透镜的聚光太阳能装置,将模拟太阳光(44.6 mW/cm²)聚焦至1521.9 mW/cm²,实现催化剂表面局部高温(352−417℃),显著提升CO₂转化率(33.26%)和太阳能利用效率(26%)。

图 1. 不同条件下光热 CO₂转化率对比:(a) 不同碳含量的 In₂O₃基催化剂;(b) 不同 Ni 负载量的 Ni 基催化剂;(c) Ni/C−In₂O₃催化剂在不同光强下的性能(插图:红外相机记录的温度分布图);(d) Ni/In₂O₃和 Ni/C−In₂O₃的热催化 CO₂转化率曲线;(e) SO₂对光热催化 CO₂转化率的影响;(f) 催化剂性能对比;(g, h) Ni/C−In₂O₃在自然阳光下连续两天的光热参数(CO₂转化率、温度、光照强度)(插图:自然阳光实验装置照片)

 催化剂的 SEM 和 TEM 表征

图 2. 催化剂的 SEM 和 TEM 表征:(a) In₂O₃;(b, d, e) Ni/In₂O₃;(c, f, g) Ni/C−In₂O₃;(h) Ni/C−In₂O₃的 HAADF-STEM 图像及选定区域(A、B)的亮度强度分布;(k−o) Ni/C−In₂O₃的 TEM-EDX 元素映射。

催化剂的 XPS 和 XAFS 分析

图 3. 催化剂的 XPS 和 XAFS 分析:(a) C 1s;(b) O 1s;(c) Ni 2p 的 XPS 谱图;(d) Ni K 边 XANES 光谱;(e) FT-XAFS 光谱;(f) Ni/In₂O₃和 Ni/C−In₂O₃的 FT-XAFS 拟合曲线;(g−i) Ni/C−In₂O₃、Ni/In₂O₃和 Ni 箔的小波变换(WT)。

准原位 XPS 分析

图 4. 准原位 XPS 分析:(a) C 1s;(b) O 1s;(c) Ni 2p 在 Ni/C−In₂O₃上的谱图;(d−f) Ni/C−In₂O₃和 Ni/In₂O₃在 H₂还原和 CO₂加氢反应后的表面物种变化趋势。

DFT 计算结果

图 5. DFT 计算结果:(a) Ni/In₂O₃和 Ni/C−In₂O₃的电荷密度差及 Bader 电荷分析;(b) Ni/C−In₂O₃的功函数;(c) H₂解离能垒对比;(d, e) CO₂加氢至 CO 的反应路径及能垒。

光热催化反应中光源的选择与推荐 

这类户外的聚光太阳能系统,受制于天气条件与地球自转公转的周期性变化,会导致催化剂表面光强分布呈现显著波动。因此在实验阶段,拥有一款能够持续稳定输出超高光强、覆盖宽光谱范围的光源尤为关键。泊菲莱科技推出的PLS-SME400E H1氙灯光源正是满足这一需求的理想选择,为光热催化研究提供强有力支持。

PLS-SME400E H1氙灯光源

No.1 超强光强输出 

PLS-SME400E H1氙灯光源搭配了总光功率达100 W的灯泡,使其具备超强的光强输出能力,能够轻松达到实验所需的高光强水平。这种高光强输出不仅有助于提升催化剂的活性,还能产生大量的热能促进整个反应的进程。因此,对于需要高强度光源支持的光热催化实验而言,PLS-SME400E H1氙灯光源无疑是理想的选择。

No.2 全面光谱覆盖 

PLS-SME400E H1氙灯光源提供了从320~780 nm拓展至320~2500 nm的全光谱输出,覆盖了光热催化实验所需的所有光谱范围,并且可以配合滤光片可以获得:紫外光区,可见光区,近红外光区及窄带光。而由于该光源的超高光强使得在可见区和紫外区的光功率分别达到55 W和6 W。而这意味着,无论是需要特定波长的激发光,还是需要对整个光谱范围内的光响应进行研究,PLS-SME400E H1氙灯光源都能轻松应对,并为实验提供充足的光谱和光强输出资源。

No.3 稳定光源输出 

为了确保实验结果的准确性和可靠性,PLS-SME400E H1氙灯光源采用了先进的光学反馈技术。这一技术能够实时监测光源输出的稳定性,并根据反馈信号自动调节光源参数,确保光源输出的长期稳定性。而该款氙灯可以保证在8小时内的周期不稳定性低于±3%,这样持续稳定的高强度输出有利于分析催化剂在整个反应过程中的活性、反应速率以及产物的选择性,更便于研究催化剂的催化机理。

No.4 智能操控体验 

PLS-SME400E H1氙灯光源还集成了定时关机与电脑控制功能,为科研工作者带来了前所未有的智能操控体验。通过简单的设置,就可以实现光源的自动开关机,无需人工干预。同时,电脑控制功能的加入,使得科研人员可以远程监控和调节光源参数,大大简化了操作流程,提升了实验效率。

PLS-SME400E H1氙灯光源

写在最后 

光热催化技术作为实现太阳能高效利用的重要途径,正逐步成为科研和工业界的热点。而PLS-SME400E H1氙灯光源凭借超高光强输出以及持久稳定的特性,为光热催化研究提供了强大的光源支持。未来,随着科研的不断深入和技术的不断进步,相信光热催化技术将在能源领域发挥更加重要的作用,而泊菲莱也将成为推动这一领域发展的重要力量。

 

文献信息

S Mo, S Li, J Zhou, Asymmetric Interaction between Carbon and Ni-Cluster in Ni–C–In Photothermal Catalysts for Point-Concentrated Solar-Driven CO₂ Reverse Water–Gas Shift Reaction,ACS Catalysis,2025, 15, 4, 2796–2808.