第一作者：康自虎
通讯作者：高强、陶霞
DOI：10.1016/j.apcatb.2026.126841
✦ 本文亮点 ✦
（1）本文构建了一种可在零偏压条件下将乙二醇升级转化为甲酸的稳定PEC EGOR || EC ORR系统。
（2）PEC EGOR || EC ORR系统在零外加偏压下实现了高达2.46 mA cm−2的出色光电流密度。
（3）PEC EGOR || EC ORR系统经20 h稳定操作后，甲酸产率达到328.9 mmol m−2 h−1，甲酸选择性高达93.5%。
（4）构筑V−O−P与P−O−Ni界面键形成的P−O键作为桥梁提取并促进电荷从BiVO4的钒位点向NiPi的镍位点快速转移，进而显著提升乙二醇氧化反应（EGOR）的动力学。
图1 NiPi/BiVO4光阳极的制备和阳极PEC EGOR与阴极EC ORR耦合的无偏压集成系统示意图
✦ 前言 ✦
2026年04月，Applied Catalysis B: Environment and Energy杂志在线发表了北京化工大学陶霞教授团队在光电化学（PEC）升级废弃塑料衍生乙二醇（EG）领域的最新研究成果。该工作将磷酸镍（NiPi）助催化剂负载于BiVO4表面，成功合成具有低起始电位的NiPi/BiVO4光阳极，并将其与低过电势的P/Fe-N-C阴极配对构建无偏压PEC EGOR || EC ORR耦合系统，实现了EG向甲酸（FA）的高选择性增值转化。论文第一作者为：康自虎，论文通讯作者为：陶霞。
✦ 背景介绍 ✦
废弃聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料污染不仅对生态环境构成严峻威胁，更造成碳基资源的严重浪费。高效回收并转化废弃PET为高附加值化学品，对于助力实现碳中和目标具有至关重要的意义。传统意义上，热催化一直是废弃PET高值化回收的常用方法，该方法既能合成高附加值化学品，又能有效降低废弃塑料带来的污染负荷。然而，热催化技术依赖于苛刻的反应条件（温度> 200 °C、压力> 20 atm），会造成大量的能源消耗，进而对可持续发展目标的实现产生不利影响。鉴于此，开发一条节能、环境友好且绿色可持续的PET高值化转化为高附加值化学品的技术路径势在必行。太阳能驱动的无偏压PEC技术，可在绿色温和的反应条件下，将源于废弃PET塑料衍生乙二醇升级转化为高附加值化学品，展现出可观的经济与环境效益。然而，无偏压PEC系统的构建通常受限于氧化反应动力学缓慢、起始电位过高等问题。因此，迫切需要开发高活性的光阳极，用于构建无偏压光电化学系统，以实现EG向FA等高附加值化学品的高选择性转化。
✦ 本文所用设备 ✦
本文使用设备为泊菲莱PLS-FX300HU高均匀性一体式氙灯光源，该光源专为光电材料测试量身打造，深度契合光电极尺寸与辐照特性的实际需求。光源支持输出10×10~50×50 mm²连续可调的矩形均匀光斑，且其光斑均匀性极佳，在尺寸≤20×20 mm²时可达到A级太阳模拟器标准，是开展光电转化效率（IPCE）测量等高精度测试的理想选择。在性能方面，PLS-FX300HU高均匀性一体式氙灯光源输出光功率密度限制值≥3000 mW/cm²（10×10 mm²光斑下调焦筒直接输出），可完美满足高强度均匀光的实验需求。此外，设备集成电流调节与电动光阑双重光强调节机制，能够轻松实现对输出光强度的精细化与智能化调控。
✦ 图表解析 ✦
采用溶液浸渍法将NiPi助催化剂负载于BiVO4光阳极表面，同时通过SEM、HRTEM等证明了NiPi/BiVO4光阳极的成功合成，其中NiPi以无定形纳米层的形式紧密附着于在BiVO4光阳极表面。
图2（a）BiVO4和（b）NiPi/BiVO4光阳极的SEM图。（c）NiPi/BiVO4光阳极的横截面图。（d）BiVO4和（e）NiPi/BiVO4光阳极的HRTEM图。（f）NiPi纳米层中选择区域的FFT图。（g&h）BiVO4光阳极选择区域的FFT图。（i）NiPi/BiVO4光阳极的高角环形暗场电子图像及相应的能量色散能谱映射图
在AM 1.5G模拟太阳光照射下，在含有0.5 M EG的0.5 M Na2SO4电解质中，利用配备三电极体系的电化学工作站，对BiVO4和NiPi/BiVO4光阳极进行了PEC性能测试。当电解质中不含EG时，BiVO4和NiPi/BiVO4光阳极在1.23 V vs. RHE时的光电流密度分别为1.02和3.63 mA cm−2。当电解质中含EG时，BiVO4和NiPi/BiVO4光阳极在1.23 V vs. RHE时的光电流密度急剧增加，且起始电位显著负移，这意味着EGOR动力学比OER更快。具体来说，NiPi/BiVO4光阳极在1.23 V vs. RHE时表现出5.95 mA cm−2的光电流密度，较BiVO4光阳极提升了2.84倍，表明NiPi助催化剂可有效促进电荷转移动力学。
图3 BiVO4和NiPi/BiVO4光阳极的LSV曲线
通过上述PEC性能测试，已经证实NiPi助催化剂在提升光电流密度及促进电荷转移动力学方面，对提升PEC EGOR性能具有重要作用。因此，在施加1.23 V vs. RHE的偏压下，在BiVO4和NiPi/BiVO4光阳极上进行了PEC EGOR。结果显示，在NiPi/BiVO4光阳极上实现了417.5 mmol m−2 h−1的FA生成速率，是BiVO4光阳极的7.26倍。值得注意的是，在NiPi/BiVO4光阳极还实现了93.8%的FA选择性，明显高于BiVO4光阳极75.9%，表明NiPi助催化剂可有效加速电荷转移，并促进EG向FA的高选择性转化。
图4 在BiVO4和NiPi/BiVO4光阳极上EGOR产物的（a）生成速率和（b）选择性
随后，通过前驱体组装与热解相结合的两步法制备了P/Fe-N-C催化剂作为阴极，并将其与具有低起始电位的NiPi/BiVO4光阳极配对构建无偏压PEC EGOR || EC ORR耦合系统，实现EG向FA的高选择性转化。该耦合系统在零外加偏压下实现了高达2.46 mA cm−2的出色光电流密度，并展现出连续20 h稳定运行的出色能力。值得注意的是，在NiPi/BiVO4光阳极上实现了高达328.9 μmol cm−2的FA累计产率和93.5%的选择性，证实了该耦合系统可在无偏压条件下稳定运行，并具有将EG高选择性转化为FA的出色能力。
图5（a）NiPi/BiVO4光阳极用于PEC EGOR和P/Fe-N-C阴极用于EC ORR的LSV曲线。（b）NiPi/BiVO4光阳极与P/Fe-N-C阴极耦合的无偏压系统示意图。（c）无偏压PEC EGOR || EC ORR系统的稳定性曲线。（b）无偏压PEC EGOR || EC ORR系统在20 h内EGOR产物的累积产率和选择性
✦ 全文小结 ✦
本工作构建了一种全太阳能驱动的无偏压PEC EGOR || EC ORR系统。该体系以NiPi/BiVO4光阳极为关键组件，实现了PET塑料衍生EG向FA的高选择性定向转化。该系统在零外加偏压下可实现2.46 mA cm−2的光电流密度，持续运行20 h后FA选择性达93.5%，累计产率为328.9 μmol cm−2，证明其拥有优异的操作稳定性与EG定向催化转化能力。
✦ 作者介绍 ✦
陶霞，女，教授，博士生导师。2002年毕业于中国科学院化学研究所，获博士学位，师从赵进才院士。2002年至2004年先后在德国马普胶体界面研究所、加拿大艾伯塔大学作博士后研究工作。2005年被北京化工大学按海外高层次人才引进方式回国工作，聘为教授，同年晋升为博士生导师，现任有机无机复合材料国家重点实验室副主任。2001年获中科院化学所杰出青年特别奖和一等奖学金，2002年获中国科学院院长奖学金特别奖，2004年获全国优秀博士学位论文提名奖，2006年入选教育部新世纪优秀人才支持计划。长期致力于光电功能材料与应用研究，已在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、Appl. Catal. B.等权威期刊发表SCI论文200余篇。授权中国发明专利10项。作为第一完成人获省部级二等奖1项。作为项目负责人承担国家自然科学基金项目、国家重点研发项目课题、国家863项目和省部级项目多项。担任国家自然科学基金、高等学校学科创新引智计划、教育部高等学校自然科学奖、高等学校博士学科点专项基金等项目的评审专家。
✦ 文献信息 ✦
Zihu Kang, Yue Zheng, Runjian Song, Kairui Ma, Gefei Wang, Qiang Gao*, Xia Tao*. Unbiased Stable Photoelectrochemical Upcycling of Plastic-derived Ethylene Glycol on Integrated Photoelectrodes. Applied Catalysis B: Environment and Energy 2026, 394, 126841.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126841
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