第一作者：朱海达
通讯作者：王安祺、王慧、常兆峰
DOI:10.1016/j.gee.2026.04.011
✦ 本文亮点 ✦
传统CeO2/MoS2异质结构容易出现MoS2片层堆叠、载流子复合严重等问题，就像高速路刚建好就发生拥堵，光生电子和空穴还没来得及参与反应就“相遇消失”了。本研究通过构建Ti3C2MXene量子点桥联的双缺陷S型异质结，在Ce-O-Mo界面形成定向电荷传输通道，让电子和空穴“各走各路”：氧空位负责活化PMS并促进污染物氧化，硫空位与量子点则负责富集电子并推动析氢反应。
✦ 前言 ✦
2026年04月，Green Energy & Environment杂志在线发表了最新研究成果。该工作报道了科研团队提出了一种“量子点介导的双缺陷界面工程”策略，把Ti3C2MXene量子点、富硫空位MoS2和富氧空位CeO2巧妙组装成分级S型异质结构TMMC,用于高效光催化析氢同步氧化。论文第一作者为：朱海达，论文通讯作者为：王安祺、王慧、常兆峰。
✦ 背景介绍 ✦
全球能源短缺与新兴污染物问题日益突出。传统光催化制氢依赖贵金属和牺牲剂，成本高且难规模化；PPCPs等污染物又难被常规工艺去除。将污染物降解与产氢耦合，可利用有机物消耗空穴并促进电子产氢。但体系仍受载流子复合、界面传输慢和氧化还原竞争限制，因此亟需构建高效缺陷界面光催化剂，实现污水净化与能源回收协同。
✦ 本文所用设备 ✦
本文使用设备为泊菲莱μGAS1001微量气体反应评价系统的前代机型。μGAS1001微量气体反应评价系统是一款催化活性评价系统，适用于有微量气体产生的催化反应。如光催化全解水，光催化CO₂还原反应等。主体集成控制单元、气体循环模块、自动取进样模块和反应器模块。
✦ 图表解析 ✦
图1 展示了TMMC的合成路线与微观结构。CeO2纳米块作为骨架，超薄MoS2纳米片均匀包覆其表面，Ti3C2MXene量子点则像“电子中转站”一样分散在异质界面上。SEM、TEM和HRTEM图像证明材料形成了清晰的三维层级结构，EDS元素映射显示Ti、C、Ce、Mo、S和O均匀分布，说明量子点与异质结构成功耦合。进一步的PDOS结果表明，TMMC的电子态更靠近费米能级，界面电子离域程度增强，为后续高效光催化反应打下基础。
Fig.1.（a)TMMC合成路线的示意图；(b）二氧化铈、（c)TMMC的扫描电镜图像；（d)TMMC的高分辨透射电镜图像，插图为放大的高分辨透射电镜视图及TM量子点的横向尺寸分布；（e-f）TMMC光催化剂的透射电镜图像、（g）高分辨透射电镜图像以及（h)能谱元素映射图；（ik）二氧化铈、MC及TMMC的分波态密度谱图。
UV–vis光谱表明TMMC拓宽了可见光吸收范围，EPR 证实氧空位和硫空位被成功构建。光电流响应增强、电化学阻抗降低、PL信号减弱，说明TMMC能更有效分离和传输光生电子。时间分辨荧光和飞秒瞬态吸收结果进一步揭示：量子点桥联与Ce-O-Mo界面协同作用，使光生载流子既能快速抽取，又能保持更长寿命，从而减少无效复合，把更多电子用于产氢，把更多空穴和活性物种用于污染物氧化。
Fig.3.(a)材料的紫外-可见漫反射光谱，插图：二氧化铈、二硫化钼、MC及TMMC的禁带宽度（Eg）；（b1）氧缺陷与（b2）硫缺陷的电子顺磁共振光谱；(c)二氧化铈、MC及TMMC的能带结构；（d)二氧化铈、MC及TMMC的光电流-时间（i-t）曲线；（e）二氧化铈、MC及TMMC的电化学阻抗奈奎斯特图；（f）二氧化铈、MC及TMMC的循环伏安图谱；（g）二氧化铈、MC及TMMC的光致发光光谱；（h）二氧化铈、MC及TMMC的时间分辨光致发光衰减光谱；（i）二氧化铈、MC及TMMC的超快瞬态吸收光谱；6）二氧化铈、MC及TMMC的瞬态吸收（AA）光谱；（k）二氧化铈、MC及TMMC的瞬态吸收衰减动力学及其对应的双指数拟合结果。
图中展示了TMMC在污染物降解和光催化产氢中的双功能表现。在TMMC/PMS/可见光体系中，诺氟沙星可被快速去除，优化体系表现出超过98.5%的降解效率。材料还具有良好的抗干扰能力，在多种常见离子存在下仍能保持较高降解效率；在pH 5–9范围内，体系也能稳定实现约92%的污染物去除。产氢方面，优化后的 TMMC在5小时内表现出优异的光催化析氢能力，产氢速率达到12.17 mmol g⁻¹ h⁻¹。更有意思的是，当废水中存在有机污染物时，污染物可以充当空穴捕获剂，反而促进电子积累和析氢；加入低剂量PMS后，污染物降解和氢气生成还能进一步同步增强。
Fig.4.（a）不同反应体系中诺氟沙星的衰减曲线；（b）不同样品的诺氟沙星去除率及浓度比C/Co；（c)不同样品的反应速率常数k；(d)典型共存离子对TMMC/过一硫酸盐/可见光体系中诺氟沙星降解效果的影响；（e）不同体系下诺氟沙星与阿莫西林20小时降解效率；（f）不同pH条件、水体基质及循环稳定性的降解实验；(g)各类催化剂产氢速率的变化规律；(h)各类催化剂5小时内的产氢量；(i)不同截止波长滤光片（波长=400或420纳米）下TMMC的光催化析氢速率；(j) TMMC对不同污染物的光催化析氢性能、降解效率及含四种常见污染物模拟废水的矿化率；(k)0.3毫摩尔每升过一硫酸盐与污染物共存时的析氢效果。实验条件：过一硫酸盐浓度1毫摩尔每升、污染物浓度50毫克每升、温度25摄氏度、pH值3~11、300瓦氙灯、离子浓度10毫摩尔每升。
从DFT计算角度解释了TMMC的协同机制。水分子吸附能和析氢自由能结果表明，TMMC更有利于水分子活化和氢气生成。氧空位对PMS具有更强吸附和活化能力，因此主要负责产生氧化活性物种；硫空位和Ti3C2MXene量子点则更倾向于富集光生电子并推动质子还原产氢。Ce-O-Mo界面形成的内建电场进一步引导电子定向迁移，使氧化反应和还原反应在空间上分离，减少彼此竞争，最终实现污染物深度矿化与氢气高效回收。
Fig.7.(a)反应机理示意图；(b)二氧化铈、MC及TMMC的水分子吸附能；(c)氢气析出路径在二氧化铈、MC及TMMC表面的吉布斯自由能图；(d) 二氧化铈、MC及TMMC的态密度；(e)二氧化铈、MC及TMMC的d带中心；(f)氧空位上过一硫酸氢钾与活性氢的吸附能；(g) TMMC活化过一硫酸氢钾的计算自由能；(h) TMMC异质结的能带结构示意图；(i) 光照条件下TMMC异质结界面光生电荷转移及甲醇重整过程示意图。
要点：图1–2显示，TMMC由CeO2纳米块、超薄MoS2和Ti3C2 MXene量子点构成，形成层级异质结构，Ce-O-Mo界面及氧、硫空位得到证实。图3表明其可见光吸收增强，界面电阻降低，光电流提高，载流子寿命延长。图4显示NOF去除率超过98.5%，产氢速率达12.17 mmol g-1 h-1，低剂量PMS进一步促进降解与产氢。图5–7证明•OH、SO4•-等活性物种参与氧化，并提出NOF脱氟、N氧化和开环路径；DFT说明S型电荷转移使OVs活化PMS、SVs/TMQDs促进产氢。图8及补充表表明体系成本低、碳排放小，具备太阳光应用潜力。
✦ 全文小结 ✦
这项工作不只是开发了一种新型光催化材料，更重要的是提出了一种“污染物降解—氢气回收”协同的新思路。通过量子点桥联、双缺陷调控和S型异质界面构筑，TMMC成功缓解了传统光催化体系中氧化反应与还原反应相互竞争的问题，实现了光能利用、污染物净化和清洁能源回收的协同提升。未来，这类太阳能驱动的水—能耦合技术有望为低碳水处理和废水资源化提供新的解决方案。
✦ 作者介绍 ✦
该论文通讯作者为东莞理工学院王安祺副研究员、德国卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）王慧博士和昆明理工大学常兆峰副教授。
✦ 文献信息 ✦
Haida Zhu, Hui Wang, Yuzhan Luo et al. Quantum-dot-mediated dual-defect interfaces enable high-efficiency solar purification coupled with hydrogen recovery. Green Energy & Environment 2026, in press.
https://doi.org/10.1016/j.gee.2026.04.011
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