第一作者：郭亚茹、刘友星
通讯作者：刘友星、郭少军、邓旭亮
DOI：10.1073/pnas.2526675123
通过在共价有机框架（COFs）分子中精准引入氢键非共价作用，提高了电子给体单元与受体单元的平面性，促进了分子共轭性和光生载流子分离效率，进而显著提升光催化H2O2性能。
光催化合成过氧化氢（H2O2）是以水和氧气为反应原料制备高附加值化工产品的理想途径，契合“碳中和”目标和可持续绿色发展的战略需求。共价有机框架（COFs）作为一种新兴的晶态多孔功能材料，凭借可设计的分子骨架与规整孔道结构，为光催化原位制备H2O2提供了优异的分子构筑平台。然而，常规COFs分子中电子给体和受体单元之间由σ单键进行连接，σ键的高自由度旋转易破坏给–受体结构单元的分子共平面性，严重阻碍光生载流子的迁移与分离，严重抑制COFs高效光催化性能的表达。针对此问题，本工作提出分子内非共价作用约束新策略，利用氢键作用限制σ键的自由旋转，有效提高了给-受体单元的平面构型，促进了光生载流子从给体向受体的传输动力学和分离效率，最终实现高效光合成过氧化氢性能。论文第一作者为：郭亚茹、刘友星，论文共同通讯作者为：刘友星、郭少军、邓旭亮。
图1 非共价调控COFs分子结构设计理念。
图2 光催化剂结构与光物理性质表征。
图3 光催化性能表征。
图4 光合成过氧化氢抗菌实际应用验证。
图5 光合成过氧化氢促进伤口愈合实际应用验证。
图6 实验与理论揭示光催化性能增强机制。
本文提出一种分子设计新策略：通过在分子内引入非共价作用限制了σ单键的自由旋转，提高了COFs分子共面性，促进了光生载流子分离效率和传输动力学，进而提升了光催化过氧化氢的反应动力学。相比于无分子内无非共价作用的TAPT-TPD COFs光催化剂，所制备的 TATP-DHBD COFs光催化剂光催化制过氧化氢的反应动力学提升5.0 倍，太阳能-化学能转化效率提升3.6 倍。机理研究表明，在TAPT-DHBD 体系中引入非共价作用后，分子二面角由 37.33° 降至 0°，分子共平面性得到显著优化。这种结构调控能够有效延长光生载流子衰减寿命，进一步提升光催化反应活性。此外，本研究在自然光照射条件下，利用流动式光催化装置原位制备过氧化氢水溶液实现了高效抗菌性能和促进了伤口愈合，充分验证了该材料体系具备良好的实际应用潜力。
Authors: Yaru Guo#, Youxing Liu#*, Lu Li, Yachao Xu, Zheng Lin, Zongqiang Sun, Mingchuan Luo, Shaojun Guo*, Xuliang Deng*, Intramolecular noncovalent trans ring restricting free rotation of σ single bond enhances photosynthesis of hydrogen peroxide, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2026, 123 (6) e2526675123. https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2526675123
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