Acta Physico-Chimica Sinica| 福州大学赖跃坤课教授题组：界面工程II型异质结ZnIn₂S₄/SCN用于增强纯水中光催化H₂O₂合成

第一作者：权永康、李瑞东

通讯作者：黄剑莹、吴永豪

DOI：10.1016/j.actphy.2026.100237

 

 

本文亮点

构建定向高速e⁻/h⁺传输通道，使ZIS/SCN复合材料在弱光环境及无牺牲试剂条件下，表现出优异的光催化活性和稳定性。

 

前言

2026年1月，Acta Physico-Chimica Sinica杂志在线发表了福州大学赖跃坤教授团队在氮化碳光催化领域的最新研究成果。该工作报道了构建界面工程用于纯水中光催化H₂O₂合成。论文第一作者为：权永康、李瑞东，论文共同通讯作者为：黄剑莹、吴永豪。

 

背景介绍

过氧化氢(H₂O₂)作为一种绿色化学品被广泛应用于众多工业领域。光催化合成H₂O₂是一种前景广阔的绿色合成路径。然而，单一半导体材料受限于光生电荷分离不足和光催化反应效率低下等问题。构建异质结以增强界面电子转移、改善电荷分离，对提升光催化活性至关重要。本研究采用两步法构建了II型异质结ZIS/SCN，形成了定向高速的e⁻/h⁺传输通道。内置电场(BEF)为界面处的e⁻/h⁺传输与分离提供了驱动力。得益于精心设计的界面结构，单一半导体光催化剂中光生电子-空穴对的高复合率及其较低的光催化活性问题得到了有效解决。本文通过水热法与热聚合法成功构建了ZIS/SCN II型异质结。ZIS/SCN在无牺牲剂条件下展现出优异的光催化H₂O₂合成性能，在10 W LED光照下产率达257.0 μmol g⁻¹ h⁻¹，并在10次循环周期保持良好的循环稳定性。该工作凸显了构建异质结复合光催化剂的重要性，有望突破传统光催化剂的固有局限，为解决能源短缺问题、利用太阳能实现H₂O₂规模化绿色生产及高效处理有机废水提供了极具价值的参考。

 

文章所用设备

图表解析

 

 

 

通过热聚合与溶剂热两步法成功制备了ZIS/SCN异质结。采用X射线衍射(XRD)对光催化剂晶体结构进行表征，ZIS/SCN异质结的XRD图谱中同时检测到SCN与ZIS的特征衍射峰，表明二者成功耦合形成异质结。光催化剂的孔径分布主要集中在2–200 nm范围内，所制备的光催化剂兼具介孔与大孔材料特征。这种孔径分布特性意味着光催化剂能为反应分子提供更通畅的扩散通道，有利于反应分子与活性位点的快速接触及反应。

扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征结果表明，SCN呈现多孔层状结构。这种结构特性有助于形成具有大比表面积的扩展多孔网络，为后续半导体负载和介电传输提供了有利条件。

利用X射线光电子能谱(XPS)对光催化剂的化学状态及电子相互作用进行了系统分析。XPS全谱显示ZIS/SCN由C、N、Zn、In和S元素组成，该结果与SEM和TEM映射分析显示的元素分布高度吻合。XPS表征结果显示：SCN中C 1s和N 1s结合能均呈现0.2 eV正位移，而ZIS中Zn 2p、In 3d和S 2p结合能相应产生0.2 eV负位移。这组反向互补的结合能变化明确证实了异质结界面上从SCN向ZIS的定向电子转移，该电荷转移行为直接驱动了界面内建电场的形成。两种半导体耦合时，基于能级匹配原则发生界面电荷重分布，导致SCN侧原子因失电子而电子云密度降低(伴随结合能升高)，ZIS侧原子因电子积累而电子云密度增加(伴随结合能降低)。需特别强调的是，异质结形成仅改变原子的局域配位环境与电子云分布状态，并未引起元素化学价态的本质变化。这种结合能变化构成了半导体间界面相互作用的直接证据，从微观电子结构角度揭示了界面电荷转移方向，阐明了光催化性能增强的核心机制。

在纯水体系中采用10 W LED光源(λ ≥ 420 nm)评估了所制备光催化剂的H₂O₂生成性能。ZIS/SCN的H₂O₂产率达到257.0 μmol g⁻¹ h⁻¹，显著高于CN (24.5 μmol g⁻¹ h⁻¹)、SCN (54.6 μmol g⁻¹ h⁻¹)和ZIS (67.5 μmol g⁻¹ h⁻¹)。该结果表明异质结构建强化了界面BEF效应，促进电荷转移并减少载流子复合，从而提升光催化产H₂O₂效率。在O₂氛围下，H₂O₂的生成速率显著提高至328.3 μmol g⁻¹ h⁻¹，证实O₂作为反应底物对氧还原反应(ORR)的关键促进作用。收集光催化产生的H₂O₂通过芬顿反应可在10 min内高效降解有机污染物亚甲基蓝(MB，10 mg L⁻¹)，去除率达95.2%，展现其在有机废水处理中的实用价值。

光电化学测试表明构建ZIS/SCN异质结更有利于增强可见光吸收能力和光生载流子分离。

ZIS/SCN异质结界面沿Z方向的平均电荷密度差，可视化呈现了异质结形成过程中SCN与ZIS间电荷密度的动态变化。结果表明两者存在强相互作用，SCN发生电子耗尽而ZIS形成电子积累，导致异质结界面电荷重新分布。从热力学角度探究了SCN、ZIS及ZIS/SCN光催化生成H₂O₂过程中ORR的自由能变化。

本研究采用电子顺磁共振(EPR)和原位傅里叶变换红外光谱(In situ FT-IR)对光催化反应过程中形成的中间产物进行了分析。当两种半导体耦合时，由于ZIS与SCN费米能级差异，电子会自发从SCN向ZIS转移，在ZIS与SCN界面处分别形成正负电荷富集区。在光照条件下产生的电子-空穴对，其中，光生电子由SCN向ZIS迁移，而光生空穴则沿相反方向转移。这导致电子在ZIS上富集参与氧还原反应(ORR)，空穴则在ZIS上富集参与氧化反应，从而实现电子与空穴的有效空间分离。

全文小结

通过热聚合与水热合成相结合的两步策略，成功构建了ZIS/SCN II型异质结。该II型异质结的形成有效促进了光生载流子的分离与迁移，显著提升了纯水中光催化合成H₂O₂的效率。DFT计算表明，ZIS/SCN异质结的构建优化了H₂O₂生成过程中的决速步骤，使其在热力学上更有利于H₂O₂的产生。此外，原位FT-IR和EPR光谱结果表明，ZIS/SCN光催化生产H₂O₂遵循双电子ORR路径。本研究通过ORR路径实现了绿色H₂O₂的高效合成，为异质结光催化剂的设计提供了重要启示与参考。

 

作者介绍

赖跃坤，福州大学教授、博导，国家科创领军人才，2018-2023连续入选科睿唯安“全球高被引科学家”(材料学科、交叉学科)，福建省“闽江学者”特聘教授，省“杰出青年“基金、“百人计划”项目获得者。长期从事多相分离与过滤纯化、环境与能源化工催化、仿生表界面特殊浸润性膜层、柔性传感材料和器件开发等方面研究。发表国内外知名期刊上合作发表SCI论文200多篇，SCI论文引用25000余次，h-index为88。申报发明专利50余项，包括10项PCT国际专利，已授权美国专利1项和中国发明专利20余项。担任国际化工主流期刊Chemical Engineering Journal期刊Editor，Polymers期刊专题主编(Section Editor-in-Chief)，以及Green Energy & Environment，Advanced Fiber Materials，物理化学学报，Nanomaterials和Scientific Reports等期刊编委。

课题组链接:https://yklai.fzu.edu.cn/

 

文献信息

Yongkang Quan, Ruidong Li, Yunfei Yang,Shuguo Ding, Rongxing Chen, Jianying Huang^*, Yun Hau Ng^* and Yuekun Lai ^*, Interface engineered Type-II heterojunction ZnIn₂S₄/SCN for enhanced photocatalytic H₂O₂ synthesisfrom pure water. Acta Physico-Chimica Sinica, 2026: 100237.

https://doi.org/10.1016/j.actphy.2026.100237

 

 

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文章使用设备为：PCX-50C Discover多通道光催化反应系统，为光化学合成方法学研究中催化剂及反应条件筛选、底物扩展等过程提供多通道平行反应，保证结果平行可靠的前提下提高反应效率。设备采用9位LED光源，输出波长覆盖紫外到红外光区，光源波长可定制，满足不同光化学合成反应的需求。